Pettyfer come�ou sua carreira como modelo infantil com sete anos de idade, modelou para marcas como Ralph Lauren e Gap.
Seu primeiro comercial foi aos seis anos de idade. Em 2005, depois de
terminar sua carreira de modelo, fez sua estr�ia profissional atuando na
produ��o de televis�o brit�nica Tom Brown"s Schooldays, como o personagem principal, Tom Brown; recebeu cr�ticas positivas pelo papel.

Em 2006, interpretou o espi�o adolescente Alex Rider no filme Stormbreaker, baseado no romance de Anthony Horowitz. O ator venceu 500 candidatos que fizeram teste para o papel. Pettyfer optou por atuar neste filme, ao inv�s de atuar no filme Eragon. Ele diz que preferiu Stormbreaker porque seria filmado no Reino Unido, na Ilha de Man, ao mesmo tempo em que Eragon seria filmando na Rep�blica Checa.

Entre seus outros trabalhos, est�o Wild Child, onde contracena com Emma Roberts e Tormented. Recentemente apareceu em Beastly, adapta��o do romance de Alex Finn, onde interpretou o protagonista Kyle Kingson, contracenando com Vanessa Hudgens. E na adapta��o de I Am Number Four, onde interpretou o protagonista John Smith, ao lado de Dianna Agron e Teresa Palmer. O filme foi produzido por Michael Bay. Tamb�m contracenou ao lado de Amanda Seyfried em In Time.

Pettyfer foi cotado para interpretar Jace Wayland, na adapta��o do best-seller de Cassandra Clare, City of Bones, mas recusou o papel que foi para Jamie Campbell Bower. O ator tamb�m foi cotado para aparecer em The Wardstone Chronicles e em The Paperboy, ambos pap�is declinados por ele, o �ltimo sendo passado para Zac Efron.

Pettyfer ir� aparecer em The Butler, ao lado de Nicole Kidman, John Cusack, Alan Rickman, Cuba Gooding Jr e Forest Whitaker; na adapta��o Diamond Dogs e em Cali, que ter� a dire��o de Nick Cassavetes.